Collection constituée par François Grille à partir de ses archives professionnelles du temps où il travaillait au Ministère de l'Intérieur, à la division des sciences et art (1812-1830), ainsi que par quêtes auprès de personnalités contemporaines ou de dons d'amis. Noyau originel de la collection donné à la bibliothèque municipale d'Angers par François Grille en juin 1844, enrichi jusqu'à la mort de François Grille.

Ancienne cote (catalogue Lemarchand, 1863) : Ms. 572

La majeure partie provient de François Grille, qui en a publié un grand nombre sous les titres suivants : Autographes de savants et d'artistes,de connus et d'inconnus, de vivants et de morts, Paris, 1853, 1 vol. in-12. Miettes littéraires, biographiques et morales, Paris, 1853, 3 vol. in-12. Le Bric-à-brac, avec son catalogue raisonné, Paris, 1853, 2 vol. in-12.